用于极紫外（EUV）激光器的阿秒光学元件的设计，应该能最大限度地控制脉冲的中心波长/能量、光谱形状、光谱相位和脉冲持续时间。

图1：阿秒、秒以及宇宙年龄的时间尺度对比图，以此说明阿秒的时间尺度极短。

在过去的几十年里，阿秒（as）脉冲激光的发展，为了解电子动力学过程提供了一个窗口，而这是以前的激光系统无法实现的，即使是飞秒激光系统也无法实现。

2001年，M. Hentschel等人首次产生了脉冲持续时间为阿秒（1as=10-18s）的激光脉冲，此举为研究电子运动等一些最基本的科学过程提供了途径。[1]为了更加直观地感受阿秒的时间尺度，图1中给出了阿秒、秒以及宇宙年龄的时间尺度对比图，由此可见，1阿秒之于1秒，正如1秒之于宇宙的年龄。[2]

如今，最短的激光脉冲已经小于100 as（截至2017年为43as），这与氢原子中电子的基态轨道周期相当。[3]所有超快激光的特点是脉冲持续时间短，而阿秒激光将超快激光的脉冲持续时间推向了极致，达到阿秒量级。阿秒激光推动了阿秒科学领域的发展，应用广泛，其中对电子局域化、衰变过程的动力学以及强场效应的观测，只是其众多应用的冰山一角。[4-6]

产生阿秒激光脉冲

产生一个超快激光脉冲需要足够的带宽和一个合适的中心波长。光谱带宽决定了最小脉冲持续时间，这是由傅里叶变换关系决定的。从原理上说，光谱带宽越宽，产生的脉冲持续时间就越短。但在工程实践中，不可能产生一个无限宽的光谱来产生一个脉冲持续时间无限短的激光脉冲。

光周期，即激光脉冲中心波长的周期，也限制了脉冲持续时间。光周期可以通过中心波长除以光速得到。以中心波长为800nm的脉冲为例，其光周期约为2.67fs。从这个结果来看，即使光谱带宽足够大，一个中心波长为800nm的激光脉冲，其脉冲持续时间显然不能压缩到阿秒量级。此外，对于中心波长为19nm的脉冲，其脉冲最小持续时间约为63as。因此，阿秒激光脉冲通常位于电磁波谱的EUV（也称为XUV）波段，而不能在能量较低的（如长波长）波段产生。

阿秒激光源

最常见的EUV阿秒脉冲源是自由电子激光器（FELs）和高次谐波产生（HHG），激光用户通常使用的是HHG。一般认为，通过HHG产生阿秒脉冲的过程包括三个步骤。首先，样品（通常是惰性气体）与激光提供的强电场相互作用，施加的强电场使控制电子波函数的库仑势发生畸变，并通过隧穿作用使样品发生电离。其次，电子被激光提供的电场加速远离母体离子，但当电场反转时，电子又加速向母体离子移动。最后，当电子与母体离子重新[7]结合时，它在加速过程中获得的动能，以驱动激光频率的奇次谐波光子的形式释放出来。

用于阿秒极紫外激光器的光学元件

阿秒EUV应用对光学元件有着非常苛刻的要求。高精度的金属/介质多层反射镜通常用于阿秒脉冲的引导、聚焦和整形（见图2）。阿秒光学元件的设计，应该能够最大限度地控制脉冲的中心波长/能量、光谱形状、光谱相位和脉冲持续时间。

图2：用于反射EUV阿秒激光束的多层反射镜。

阿秒实验需要极好的同步激光脉冲。因为相干的EUV/软X射线源的可调谐性有限，所以必须使用脉冲整形的阿秒光学元件如激光镜来解决。此外，光学元件的色散等效应会在时域上使脉冲展宽，因此需要首选不依赖角度或无色散的光学元件。相比于光栅等其他光学元件，多层镜更加适合满足这些需求。为保持阿秒激光脉冲的特性，多层镜的反射面上的多层镀膜精度非常高，并且衬底的抛光表面粗糙度要达到1Å（10-10 m）左右，以尽量减少散射造成的光损耗。在镀膜之前，要对多层镜镀膜的振幅和相位特性进行模拟和优化。

可以使用不同的沉积技术（比如化学气相沉积、脉冲激光沉积、磁控溅射和电子束蒸发）为阿秒EUV激光反射镜镀原子量级厚度的多层膜。其中，磁控溅射和电子束蒸发这两种技术更为常用。目前，通过磁控溅射的镀膜方法，反射镜对正入射EUV的反射率达到了70.9%的最高记录。[8]但是最高水平的膜层控制和可重复性，是通过离子束沉积方法实现的，这种方法也称为离子束溅射。

离子束沉积是精确控制膜层厚度的一种强大工具，无需实时监测厚度（见图3）。离子能量和电流可以独立控制，以增加自由度，优化膜层生长。

图3：离子束沉积是一种高度可控的涂层工艺，用于制造EUV阿秒反射镜。使用高能离子枪将材料从目标靶材上溅射到旋转的基片上，从而获得高精度和高重复性的光学涂层。

EUV阿秒反射镜的光学性能，通常使用白光光谱椭偏仪、EUV/软X射线反射法和掠入射硬X射线反射法测量。白光光谱椭偏仪是一种综合测量技术，其原理是在固定入射角下，从镜面反射回来的光束的相位和振幅受到了镜面的调制。

椭圆偏振法可用于原位测量，以在镀膜过程中分析膜层厚度，并确定所需的镀膜速率。EUV/软X射线反射法，提供了一种在一定入射角下测量多层镜绝对反射率的方法；而掠入射硬X射线反射率法，可以测量膜层的粗糙度，其粗糙度直接影响镜面的反射率。将所有这些信息结合起来，就可以建立起一个综合模型，用于研究EUV阿秒多层反射镜的理论和实际性能。

阿秒光学的应用

阿秒光学的进步促进了阿秒科学领域的发展。传统的超快技术，如泵浦-探测光谱技术，由于阿秒脉冲的特性而得到了增强。

泵浦-探测技术的典型配置有条纹相机技术或瞬态吸收。瞬态吸收实验一般过程如下：位于可见光波段的泵浦光首先激发样品，经过一定的时间延迟后，白光作为探测光监测到样品激发态的光谱演变。而在阿秒瞬态吸收光谱（ATAS）系统中，位于可见光-近红外波段的脉冲激光作为泵浦光激发样品，而阿秒EUV脉冲充当探测光。然而，在阿秒条纹相机系统中，情况正好相反——阿秒激光脉冲首先激发原子或分子的电离，然后第二个较长波长的激光脉冲的振荡电场调制了发射电子的能量。EUV阿秒脉冲所提供的光谱分辨率，使人们能够深入了解价电子的运动以及核心电子态的动力学过程。[5,9]

在目前进行的大多数阿秒实验中，用于产生HHG的仍然是Ti:sapphire激光系统。啁啾脉冲放大技术（Strickland和Mourou因此在2018年获得诺贝尔物理学奖）以及其他脉冲压缩方法，提供了接近单周期的脉冲持续时间来产生HHG。不幸的是，Ti:sapphire激光系统的重复频率相对比较低（最大只能达到10kHz），这对阿秒产生过程以及对阿秒实验中，复杂的探测实验的数据采集时间，造成了严重限制。由此可见，阿秒科学领域急需更高功率、更高重复频率的激光系统，因此引入了重复频率为兆赫兹量级的EUV激光系统。

现在，产生阿秒的激光源已经慢慢从Ti:sapphire激光系统，转向了中心波长为1030nm的掺Yb激光器。此外，光学参量啁啾脉冲放大技术的应用，大大提高了激光器的平均功率和重复频率，阿秒科学领域正趋向于使用更高功率的激光器来探测基本电子现象。

随着阿秒科学的发展，阿秒技术越来越多地被不同的激光用户所使用。对于研究人员来说，获得支持其科学研究的光学元件是非常必要的。采购复杂的超快光学元件，如阿秒EUV反射镜，历来都很困难，因为这些镜子往往需要定制化设计。对于大部分人来说，小批量的价格和漫长的交货时间，令人望而却步。但现在，阿秒EUV反射镜可以作为标准的现货组件供应，大大降低了小批量购买的价格和交货时间，这对于快速修复损坏的系统、快速探索系统原型的新想法以及加快科学发现的步伐尤为重要。

参考文献：

1. M. Hentschel et al.,Nature, 414, 509–513 (2001); doi:10.1038/35107000.

2. D. Villeneuve,Contemp. Phys., 59, 1, 47–61 (2018); doi:10.1080/00107514.2017.1407093.

3. T. Gaumnitz et al.,Opt. Express, 25, 22, 27506–27518 (2017); doi:10.1364/oe.25.027506.

4. G. Sansone et al.,Nature, 465, 763–766 (2010); doi:10.1038/nature09084.

5. M. Drescher,Nature, 419, 803–807 (2002); doi:10.1364/oe.25.027506.

6. M. Lucchini et al.,Science, 353, 6302 (2016); doi:10.1126/science.aag1268.

7. A. Zeidler et al.,Phys. Rev. Lett., 95 (2005); doi:10.1103/physrevlett.95.203003.

8. S. Bajit et al.,Proc. SPIE, 4506, 65–75 (2001); doi:10.1117/12.450946.

9. E. Goulielmakis et al.,Nature, 466, 7307, 739–743 (2010); doi:10.1038/nature09212.

10. T. Witting et al.,Optica, 9, 2, 145–151 (2022); doi:10.1364/optica.443521.

作者：Olivia Wheeler，Alexander Guggenmos