Ian Read，Newport公司Spectra-Physics激光器部门高级产品经理
Kevin O'Keefe，牛津大学Clarendon实验室高级研究员
时间分辨光谱技术被科学家们广泛用于探测亚纳秒时间尺度的各种过程。在过去的20年间，该技术发展迅猛，使其对更高端仪器的需要也从未止步。在某些情况下，这些技术进步首先是在理论上被预言，随后实验学家们就焦急地等待着新仪器的出现，从而使他们能探索新的研究领域。超快激光科学就是一个很好的例子。自从激光器问世以来，科学家们就一直在致力于改进这一独特的光源，以产生更多的波长、更高的能量以及更短的脉冲。现在，激光器已经可以发射皮秒和飞秒脉冲。超快激光科学推动了现代化学、物理以及生物学的显著发展。[1-3]
目前，现代时间分辨光谱学最常用的技术是泵浦-探测光谱学。采用不同的实验架构，它可以测量对应于分子性质（例如二维红外拉曼）、半导体物理（例如载流子动力学）以及材料科学的瞬态过程。[4]该技术需要两束光脉冲在时间以及空间重合。通常第一个（泵浦）脉冲能量较高，可以在样品中产生瞬态效应，然后第二个（探测）脉冲对样品进行探测。瞬态过程的时间演化，通过顺序改变泵浦脉冲和探测脉冲之间的相对延迟进行探测。时间分辨率完全由探测脉冲的脉宽决定。在最简单的实验中，泵浦脉冲和探测脉冲由一束激光分束得到。这种单色结构具有若干优点，因为单个脉冲消除了时间抖动带来的问题。当需要两束激光（例如双色实验，或者从单束激光无法获得足够的能量）时，这就需要同步两束激光以减小脉冲间的时间抖动，以对实验的总体测量精度进行优化。
目前市场上已经有多种技术可用于减小超快振荡系统的时间抖动。它们通常需要将光振荡器以及参考振荡器之间的电信号进行比较。通过精密调节谐振腔的长度，可以将振荡器之间的信号差别减至最小，以实现谐振腔输出与参考信号之间的匹配。这种方法能成功地将两台独立振荡器之间的时间抖动减小到200fs以下。相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）成像等技术都是利用这种架构发展而来的。许多实验室采用该技术同步自由电子激光器以及同步加速器实验。这种方法在可靠性、可重复性以及价格方面都具有一定优势，但是其仅适用于低能振荡器。最近，业界对这种同步技术进行了扩展，从而使其适用于高能放大激光系统。
超快放大器之间的同步
经典的高能超快激光系统通常采用啁啾脉冲放大（CPA）将超快低能（nJ）振荡器脉冲放大到更高能量（mJ）。在放大前对振荡器脉冲进行展宽，可以避免高能脉冲导致的光损伤。由于飞秒脉冲的带宽很宽（约10~60nm），通常用光栅将脉冲展宽到几百皮秒，然后通过再生放大器对展宽脉冲进行放大，最后将mJ级高能皮秒脉冲压缩到最初的脉宽。
啁啾脉冲放大过程需要若干激光系统同步运转，这些系统包括产生超短脉冲的种子激光器、泵浦放大级的放大泵浦激光器以及放大器。同步这些器件的传统方法是：采用一个模拟电子模块控制放大器开关（Pockels盒）。这些开关以及放大激光器之间实现同步，而种子激光器则工作在自由运转模式下。尽管这种同步方法已经能够满足多种应用的需求，但是当需要高精度测量时，这种方法就不能胜任了。由于种子激光器和放大激光器重复频率之间存在不匹配，导致放大系统的同步也随着这种不匹配而变化。对于80MHz的种子振荡器而言，总的系统同步不确定性的上限是12.5ns。为了克服这一极限，放大器系统的每个器件都必须同步。更高级的数字同步模块，例如光谱物理公司的同步延迟发生器（TDG），不但能提高精度，而且还能同步多个放大系统。
数字同步 在过去的几年中，业界已经开发出了能够提高CPA激光系统总的同步能力的数字设备。数字电子器件能够确保开关电子器件的同步是由种子激光器控制的。将种子激光器输出的80MHz信号降至1kHz，可以将额外的放大系统同步至一个或多个种子激光器，同步精度小于200fs（见图1）。如果采用两个种子激光器，每个放大器脉冲的相对到达时间可在t=0至t=tmax之间调节，tmax是种子激光器的脉冲间隔。这种调节是通过对种子激光到达时间进行电子相位调节实现的。同步电子器件（TDG1、TDG2）控制其他的放大器。实际上，很多实验方法都能从该技术中受益，该技术在“通过准相位匹配（QPM）实现高次谐波产生（HHG）”中的应用，就是一个很好的例子。
图1：光谱物理公司的先进同步装置示意图。两个再生放大系统同步精度达到200fs。通过对种子振荡器进行相位调整，可以产生0~12.5ns的延迟，并且不需要光学延迟。
高次谐波产生 采用飞秒脉冲产生高次谐波，其转换效率非常低。对于100eV的光子能量，转换效率通常只在10-6量级，而当光子能量达到1keV时，转换效率将会降至10-15量级。导致如此低的转换效率的原因之一是：驱动激光与谐波光束之间的相速度不同。这将导致产生的每个谐波光束的强度随传输距离振荡变化，振荡周期是2Lc,其中Lc=π/Δk。Lc是相干长度，Δk是波矢量失配。为了克服这个问题，谐波产生必须满足相位匹配条件Δk=0。通过平衡气体填充空心波导中的不同色散源，可以使高达100eV光子能量的高次谐波产生过程实现相位匹配。然而，当高于某一特定电离阈值时，这种方法就不再可能平衡由于电离过程中形成的等离子体引起的负色散，因此需要采用其他的相位匹配方式。
准相位匹配是提高高次谐波产生效率的一种可行途径。准相位匹配主要用于抑制那些与谐波光束不同相的高次谐波。如果高次谐波可以在N个这种不同相的区域被抑制，那么高次谐波的总强度将会提高N2倍，从而能极大地提高该光源的效率。利用反向传输的飞秒激光脉冲序列可以实现这种效率的提高。在脉冲序列准相位匹配中，谐波产生在驱动激光脉冲与反向传输脉冲重合的区域被抑制。这一相互作用改变了光电离的电子的轨迹。目前，仅包含几个脉冲的脉冲序列已被用于该技术中。为了获得最有效的准相位匹配，需要产生大量高能反向传输脉冲，并且对它们的相对时间间隔进行控制。
在最简单的实验结构中，可以将单个放大器输出的高能脉冲分为两路。第一路不进行任何处理，直接产生高次谐波。第二路光产生反向传输脉冲序列。该脉冲序列通过对飞秒脉冲引入线性啁啾获得。此后，啁啾脉冲先后通过双折射波片（该波片与入射光偏振方向夹角为45°），以及平行于入射光偏振方向的线偏振片。波片/线偏振片组合对所有相位延迟为π/2的奇数倍的波长进行衰减，而相位延迟为2π的整数倍的波长可以无损耗地通过。这样就可以获得脉冲间隔为常数、并且由双折射片厚度决定的脉冲序列。最近，业界演示了该技术的一个拓展，在这里脉冲间隔可以通过计算机控制。[5]
优化脉冲序列以提升高次谐波产生效率 这种产生间隔变化的脉冲序列的技术对于准相位匹配更具吸引力，因为它可以使脉冲间隔更好地匹配波导中谐波的相干长度。[6]长度可以根据波导中局域条件改变。要在多个相干区域实现准相位匹配，必须产生大量的高能脉冲，使得脉冲序列中的每个脉冲都可以抑制谐波产生，并且脉冲间隔能够控制，以获得非线性间隔的脉冲序列。这些脉冲序列的可编程控制是一大优点，因为这可以方便地合成最合适的脉冲序列，以实现特定谐波的准相位匹配。
要实现这种控制，首先要求驱动脉冲和反向传输脉冲来自两个不同的放大器，并且放大器要完全同步（见图2）。在该装置中，第一个放大器输出的驱动脉冲在传输过程中未经处理。来自第二个放大器的反向传输脉冲，通过脉冲整形器进行控制。这可以获得间隔可变的脉冲序列，从而通过准相位匹配优化高次谐波产生。
图2：准相位匹配实验装置。两个同步放大系统通过图1的方案同步。输出的啁啾脉冲通过波片及偏振片产生脉冲序列。输出脉冲序列的特征可以通过可编程声光色散滤波器（AOPFDF）编程控制，从而提高谐波产生效率。
在该实验中，放大器脉冲的同步对于准相位匹配至关重要，因为对于每一发激光脉冲，驱动脉冲和反向传输脉冲必须要在波导中的相同点碰撞。光谱物理公司的同步延迟产生器能够提供可靠的同步方案，获得两个放大器之间200fs的同步精度，并且无需额外成本。
参考文献
1. A.H. Zewail, Femtochemistry: Ultrafast Dynamics of the Chemical Bond, World Scientific Series in 20th Century Chemistry, Vol. 3, World Scientific Publishing Co. Pte. Ltd.,
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