作者：John Wallace

目前，飞秒脉冲和阿秒脉冲能允许科学家们对原子、分子以及纳米颗粒的运动情况展开深入研究。例如，可以将深紫外周期量级脉冲入射到分子上操纵价电子，以通过阿秒光谱学对分子进行高分辨率研究。

目前为止，深紫外波段产生的最短脉宽约为3.7fs（阿秒脉冲为波长更短的极紫外脉冲）。但是近期德国马克斯-普朗克量子光学研究所、慕尼黑工业大学、路德维希-马克西米利安大学以及沙特King Saud大学的研究人员，采用直接频率转换方法，获得了脉宽仅2.8fs的深紫外脉冲，并有望在未来实现脉宽小于1fs的脉冲。^[1]

图：在真空室中，充有氖气的准静态气体盒将宽带超短中红外激光脉冲三倍频后输出。

氖气中的三倍频

为了获得深紫外超短脉冲，研究人员将脉宽为4fs以下的近红外激光脉冲聚焦到一个3mm长的氖气盒中进行三倍频，气体的压强为5bar。近红外宽带脉冲的中心波长为750nm，能量达0.25mJ。通过一系列布儒斯特角入射的聚合物薄膜后，近红外脉冲偏振态为线偏振，三倍频后产生了能量为1.5µJ的深紫外脉冲。残余的高能共线红外脉冲，通过硅镜的布儒斯特反射过滤掉，同时将深紫外三倍频脉冲的能量降至大约300nJ。

这个“准静态”气体盒置于真空室中，之所以称之为“准静态”是因为它没有窗口。气体从盒中的一个小孔入射到另一个小孔。聚焦的红外光束通过小孔出入气体盒。

随后，研究人员利用自相关仪测量输出脉冲的自相关信号。自相关仪全部由反射元件构成以避免色散。自相关仪包括离子质谱仪，通过氪原子的三光子电离测量自相关信号。首先对深紫外脉冲进行分束，并在其中一路施加可调延迟。氪离子的数量随延迟的变化，对应于深紫外脉冲条纹分辨的自相关信号，从而产生波长为230~300nm的紫外光谱，能量峰值位于263nm处。

测量获得的脉宽为2.8fs。根据计算，测量到的脉冲紫外谱对应的傅氏变换极限脉宽为2.5fs。两者十分相近。

完全控制电子以便于光谱学研究

研究人员相信，利用这些深紫外脉冲能够有效地在电子价带产生叠加态，从而首次在中性分子中产生价电子波包。同时由于没有了强的近红外脉冲，这将有利于对这些分子的时间分辨吸收，或者有助于对这些分子的光电子谱进行研究。

研究负责人Eleftherios Goulielmaki表示：“虽然我们已经取得了这些初步的成功，但目前还没有完全开发出该方法的应用潜力。现在，我们正在利用近单周期激光脉冲的非线性动力学特性，试图在这些气体盒中产生更宽的紫外谱。产生的光谱在该波段甚至可以支持亚飞秒脉冲。初步的研究结果让我们感到非常振奋，我们希望该技术能够与极紫外阿秒脉冲技术一道，在纳米尺度上完全控制电子的应用中扮演关键角色。”

参考文献
1. F. Reiter et al., Opt. Lett. 35, 13, p. 2248 (Jul. 1, 2010).